低碳排放的核能是解決世界日益增長的清潔能源需求最有希望的方案之一。鈾是生產(chǎn)核能的重要原料，其分離和提純引起研究者的廣泛興趣。溶劑萃取是目前最成熟的鈾分離提純技術。然而傳統(tǒng)的萃取流程步驟較多，需要進行反萃和進一步濃縮等后續(xù)處理，才能達到分離富集目標金屬離子的目的。由此帶來一個棘手問題，即傳統(tǒng)萃取過程往往伴隨著大量的有機廢液甚至放射性廢液產(chǎn)生。這些廢液如不能得到妥善處理和處置，將給環(huán)境帶來巨大的潛在威脅。
宏觀超分子自組裝（Macroscopic supramolecular assembly，MSA）是超分子化學的研究前沿。要實現(xiàn)宏觀尺度的超分子自組裝，有兩個條件必須滿足：一是組裝模塊之間要有分子間相互作用力；二是要有持續(xù)的驅動力推動這些組裝模塊相互靠近，使他們的距離達到納米尺度以下，讓大量分子間相互作用力能夠發(fā)生，從而實現(xiàn)宏觀自組裝。馬朗戈尼效應(Marangoni effect)是實現(xiàn)宏觀尺度超分子自組裝的一種理想驅動力。然而，表面張力梯度引起的馬朗戈尼效應通常持續(xù)時間較短，導致組裝效率較低。
萃取體系中形成的富鈾宏觀超分子組裝體
北京大學化學與分子工程學院沈興海教授課題組和中國工程物理研究院核物理與化學研究所彭述明研究員課題組合作，巧妙地將宏觀超分子自組裝的思路設計在萃取體系中，基于羥基功能化離子液體，開發(fā)了一種新穎、環(huán)保、高效的鈾萃取分離方法，直接在離子液體-水界面處得到一顆富鈾的固體小球，成功實現(xiàn)了水溶液中鈾酰離子的一步法提取和固化。該方法在乏燃料后處理、含金屬離子廢水處理等領域具有重要的應用前景，并有望克服傳統(tǒng)溶劑萃取體系流程繁瑣、易產(chǎn)生大量放射性有機廢液等諸多問題。
這項工作不僅豐富了基于離子液體的萃取方法和萃取理論，還為宏觀超分子自組裝領域的一個重要科學問題即持續(xù)推動力問題的解決提供了新的途徑。基于羥基離子液體特殊的表面性質及其參與陽離子交換并與萃取劑和鈾酰離子配位造成局部濃度變化這一特點，在界面創(chuàng)造了連續(xù)的馬拉戈尼效應，解決了其持續(xù)時間較短的難題，從而進一步實現(xiàn)了鈾與配體螯合物從分子尺度到介觀尺度再到宏觀尺度的自組裝。整個過程沒有引入任何外力，是自發(fā)的熱力學過程。
富鈾宏觀超分子組裝體形成機理示意圖
相關研究成果以“Uranium Capture Strategy based on Self-assembly in Hydroxyl-functionalized Ionic Liquid Extraction System”為題，于2019年5月20日發(fā)表在英國皇家化學會期刊Chemical Communications(DOI:10.1039/C9CC02823D)，沈興海與彭述明為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學基金聯(lián)合基金重點項目“離子液體中鑭系元素的配位化學及其痕量離子的萃取研究”資助（項目編號：U1830202）。
來源：北京大學新聞網(wǎng)
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